SiBeta負(fù)載的VO_x催化劑在丙烷直接脫氫制丙烯中的活性位
關(guān)鍵詞：丙烷脫氫 丙烯 vox物種 sibeta載體 活性位
摘要：丙烯是一種非常重要的化工基礎(chǔ)原料,主要用來生產(chǎn)高價(jià)值的化學(xué)品,如丙烯腈,異丙醇和甘油等.丙烯的傳統(tǒng)來源主要是石油的催化裂化反應(yīng),以及石腦油和輕柴油的裂解過程.隨著石油資源的減少,丙烷直接脫氫制丙烯技術(shù)逐漸成為一條重要的丙烯生產(chǎn)渠道.V基催化劑在丙烷氧化脫氫反應(yīng)中被廣泛研究,但被用于丙烷直接脫氫反應(yīng)的報(bào)道還較少,且V基催化劑在丙烷直接脫氫制丙烯中的活性位目前還沒有統(tǒng)一定論,可能是由于V的活性物種與載體性質(zhì)密切相關(guān),因此研究V基催化劑在不同載體上的活性位具有重要意義.Beta沸石分子篩具有規(guī)則微孔結(jié)構(gòu),高的比表面積以及可調(diào)節(jié)的酸性,是一種理想的金屬催化劑載體.本文采用脫鋁后的Beta分子篩作為V催化劑載體,通過調(diào)節(jié)V的負(fù)載量探究丙烷直接脫氫活性和VO_x結(jié)構(gòu)的關(guān)系,以及催化劑的酸性對性能的影響.活性測試結(jié)果顯示,V負(fù)載量分別為3wt%,7wt%和10wt%時(shí)(催化劑分別命名為3VSiBeta,7VSiBeta和10VSiBeta),三者的催化活性十分接近,此外,這些催化劑還具有較好的循環(huán)利用性,但碳沉積,丙烯選擇性以及失活率都是隨著V負(fù)載量的升高而增加.XRD和N2吸附結(jié)果揭示,VO_x在SiBeta上呈高度分散狀態(tài),并且當(dāng)V負(fù)載量從3wt%升至10wt%時(shí),表面V密度發(fā)生明顯變化,VO_x物種在3VSiBeta中可基本實(shí)現(xiàn)孤立的單分散狀態(tài).同時(shí),DRUV-vis,H2-TPR以及Raman測試結(jié)果表明,VO_x物種的聚合程度隨V負(fù)載量的升高逐漸增加.NH~3-TPD結(jié)果表明,Beta載體在脫鋁后本身的酸性位完全消除,但是負(fù)載V后引入了新的酸性位,并且3VSiBeta,7VSiBeta和10VSiBeta三者的酸量基本相當(dāng).盡管XPS結(jié)果顯示,不同VSiBeta催化劑上的V價(jià)態(tài)分布有差異,但是相似的催化活性說明VSiBeta催化劑的活性位與形成的酸性位數(shù)目密切相關(guān),而受V初始價(jià)態(tài)的影響不大.本文指出,酸性位可能是與V–O–Si鍵直接相關(guān),V負(fù)載量從3wt%
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