簡易構(gòu)筑Bi2Mo3O12@Bi2O2CO3異質(zhì)結(jié)增強(qiáng)光催化脫除NO性能及其轉(zhuǎn)化過程
關(guān)鍵詞：異質(zhì)結(jié) no脫除 光催化 原位紅外 反應(yīng)過程
摘要：電荷分離及轉(zhuǎn)移是影響光催化效率的重要因素之一.本文采用簡易的水熱焙燒法,設(shè)計(jì)并構(gòu)筑了Bi2Mo3O12@Bi2O2CO3(BMO@BOC)異質(zhì)結(jié),促進(jìn)了光生載流子的分離與遷移,并優(yōu)化了異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的BMO與BOC的組分比例,其中BMO@BOC-1樣品展現(xiàn)了最高的光催化脫除NO效率(~35%),且具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性.SEM與TEM結(jié)果表明,BMO@BOC-1樣品是由超薄納米片構(gòu)成,可以提供豐富的反應(yīng)活性位點(diǎn),從而促進(jìn)光催化反應(yīng)的發(fā)生.HRTEM,XRD及Raman充分證明已成功合成不同組分比例的BMO@BOC異質(zhì)結(jié).同時(shí), Raman與XPS結(jié)果表明, BMO@BOC異質(zhì)結(jié)由Bi, O,C及Mo組成, XPS圖譜中擬合峰位置的偏移是由異質(zhì)結(jié)組分不同所致.值得注意的是, UV-visDRS結(jié)果表明,BMO@BOC-4具有最好的光譜吸收性能,但它與BMO@BOC-2和BMO@BOC-1樣品的吸收帶邊相近,而PL結(jié)果則表明BMO@BOC-1具有更好的電荷分離性能,以及合適的組分比例,在一定程度上可以促進(jìn)光吸收,并能最大限度的促進(jìn)光生載流子的分離.BMO@BOC-1樣品的ESR測試結(jié)果說明,·OH與·O2-的含量隨著光照時(shí)間的延長而增加,證實(shí)了它們是光催化NO氧化的活性中間物種.另外,光催反應(yīng)機(jī)制的研究在高效光催化劑的研發(fā)及其商業(yè)化應(yīng)用中具有深遠(yuǎn)意義.本文還利用原位紅外實(shí)時(shí)動(dòng)態(tài)監(jiān)測手段,采用"連續(xù)流測試法"與"間歇流測試法"直觀動(dòng)態(tài)地研究了BMO@BOC異質(zhì)結(jié)催化劑表面光催化NO脫除反應(yīng)過程.結(jié)果表明,在開燈前的吸附階段于催化劑表面形成了NO-, NO2-以及NO2等中間產(chǎn)物,開燈后的氧化階段出現(xiàn)終產(chǎn)物(NO3-).進(jìn)一步深入分析,中間產(chǎn)物NO-和NO2-在氧化階段會(huì)被氧化活性物種進(jìn)一步氧化成NO3-,而中間產(chǎn)物NO2可能作為一種毒副產(chǎn)物影響NO的完全氧化.綜上所述,本文將為理解NO氧化過程提供直觀且動(dòng)態(tài)的研究方法,對光催化技術(shù)的發(fā)展具有重要的指導(dǎo)意義.
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