有機膦酸鹽衍生的氮摻雜的磷酸鈷/碳納米管雜化材料作為高效氧還原電催化劑
關鍵詞：金屬膦酸鹽 金屬磷酸鹽 碳納米管 氧還原反應 電催化劑
摘要：隨著環(huán)境污染和能源危機的日益嚴重,探索高效的非貴金屬氧還原電催化劑來替代商業(yè)Pt/C迫在眉睫.其中,報道比較多的是具有鈷基活性物種和氮摻雜碳的復合材料例如Co-Nx-C, Co3O4/GO, Co-N/CNT等,該復合材料具有高導電性、良好的穩(wěn)定性和優(yōu)異的催化活性.與其他鈷基催化劑相比,磷酸鈷由于其成本低廉,對環(huán)境友好,多功能的優(yōu)良特性,已被廣泛應用于催化、吸附、分離及儲能等領域,在電催化方面也有極大的應用潛力.研究表明,磷酸基團不僅可以充當質(zhì)子受體,也會誘導局部鈷原子的幾何結構發(fā)生扭曲,從而有利于水分子的吸附并促進析氧反應的發(fā)生.此外,磷酸鈷也被證實具有一定的氧還原活性.盡管磷酸鈷電催化劑的研究已經(jīng)取得了一定進展,磷酸根有利于質(zhì)子傳輸,但是其導電性很差,不利于電荷的轉(zhuǎn)移和傳輸,使得其電催化活性不高.將磷酸鈷和導電碳材料復合是解決問題的有效方法.而且,磷酸鈷在堿性溶液中并不穩(wěn)定,極大限制了其在電催化氧還原中的應用.金屬有機膦酸鹽是一類包含金屬離子和有機膦酸配體的雜化材料,通過簡單的焙燒便可以很容易地得到金屬無機磷酸鹽,并且在焙燒過程中氮摻雜的碳也會原位產(chǎn)生,并包覆在磷酸鈷的表面,使得其導電性和催化活性大大提高.為此,本研究組制備了有機膦酸鈷衍生的磷酸鈷和氮磷摻雜的石墨烯的復合材料并用于電催化氧還原和析氧反應,所得到的材料導電性和穩(wěn)定性良好,然而,該催化劑的表觀活性與商業(yè)Pt/C相比仍有較大差距,且使用有機膦酸鈷作為前驅(qū)體對活性的影響也不甚清楚.因此,本文采用含氮的有機膦酸配體乙二胺四亞甲基膦酸鈉(EDTMPS)為磷源制備了氮摻雜的磷酸鈷/碳納米管雜化材料(CoPiC-N/CNT-3),其催化活性和穩(wěn)定性良好,并進一步探討了各種不同因素對電催化活性的影響.XRD和TEM結果表明,用這種
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